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近日，我院儲能科學與工程系趙學波教授團隊在乙炔和二氧化碳混合氣體分離研究方面取得重要進展。相關研究論文《AdsorptionSite Selective Occupation Strategy within a Metal‐Organic Frameworkfor Highly Efficient Sieving Acetylene from CarbonDioxide》（通過吸附位點選擇性占據(jù)實現(xiàn)乙炔/二氧化碳高效分離）在國際化學領域頂級期刊AngewandteChemie InternationalEdition發(fā)表。博士研究生楊靈志為論文第一作者，趙學波教授為通訊作者乙炔實驗室，中國石油大學（華東）為第一署名單位和唯一通訊單位。該項研究成果得到國家自然科學基金和山東省泰山學者項目資助。

乙炔（C2H2）是一種非常重要的有機化工基礎原料，但在乙炔生產(chǎn)過程中乙炔實驗室，通常會產(chǎn)生少量的二氧化碳（CO2）等雜質，因此在應用之前需要對乙炔進行純化。由于乙炔和二氧化碳的沸點（乙炔沸點189.3K，二氧化碳沸點194.7K）、分子尺寸（C2H2為3.3× 3.3 × 5.7 ?3，CO2為3.2× 3.3 × 5.4 ?3）非常相近，同時具有相同的動力學尺寸（3.3?）甲烷報警器，傳統(tǒng)的吸附材料難以有效地對乙炔和二氧化碳的混合物進行分離。

趙學波教授科研團隊根據(jù)乙炔和二氧化碳在孔道中排布方式和吸附位點的不同，以CPL-1為母體結構，發(fā)展了一種全新的吸附位點選擇性占據(jù)方法實現(xiàn)了乙炔二氧化碳混合氣的高效分離。在CPL-1中，C2H2分子主要以側向（side-on）平行的方式吸附在孔道中，而CO2分子主要以端尾相對（end-on）的方式吸附在孔道中。由于每個晶胞可容納兩個CO2分子但僅可容納一個C2H2分子，CPL-1對C2H2/CO2的分離效率較低。實驗發(fā)現(xiàn)，將氨基（-NH2）修飾在CPL-1的孔道中之后，CPL-1-NH2孔道中的氨基成功占據(jù)了CO2的吸附空間和吸附位點，使CPL-1-NH2中的每個晶胞最多吸附一個CO2分子。出人意料地是，修飾的氨基降低了骨架與CO2分子的吸附結合能。與此相反乙炔實驗室氧氣檢測儀，CPL-1-NH2對乙炔展現(xiàn)了更強的結合能力，在極低壓力下即可吸附大量乙炔氣體。因此，CPL-1-NH2展現(xiàn)了極高的C2H2/CO2分離效率，采用理想吸附溶液理論(IAST)模擬計算得到的常溫常壓條件下C2H2/CO2選擇性為119，是文獻中C2H2/CO2分離材料的佼佼者。

通過DFT理論模擬計算發(fā)現(xiàn)，氨基屏蔽了骨架中未配位羧基氧對二氧化碳的吸附作用，導致了骨架與二氧化碳結合能力的降低。同時，由于乙炔分子與二氧化碳分子存在吸附空間重疊和競爭，乙炔分子一旦優(yōu)先吸附在孔道中，便極難被二氧化碳取代，從而進一步地提高了材料對C2H2/CO2的分離能力。此外，為了進一步評估CPL-1-NH2對C2H2/CO2混合氣體的實際分離能力，在常溫常壓條件下進行了固定床突破實驗，CO2迅速突破床層，幾乎沒有停留，而C2H2直到28分鐘之后才突破床層，實現(xiàn)了二者的完全分離。在同樣操作條件下，重復實施了八次C2H2/CO2動態(tài)突破實驗，該團隊新開發(fā)的吸附納孔材料CPL-1-NH2表現(xiàn)出了非常良好的穩(wěn)定性和優(yōu)異的分離性能。

該項研究成果獲得審稿專家充分肯定，審稿專家一致認為該工作報道的吸附位點選擇性占據(jù)方法為實現(xiàn)混合氣體的高效分離提供了一種新策略。

我院儲能系趙學波教授團隊近年來致力于新能源與新材料等領域研究，承擔國家自然科學基金、山東省重點研發(fā)計劃等各類課題20余項，在JACS、Angew、AdvancedMaterials、ACSNano、AdvancedFunctional Materials、AppliedCatalysis B：Environmental、NanoEnergy等國際重要期刊發(fā)表了一系列高水平研究成果。

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（作者 劉丹丹）

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